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日前，哈尔滨工业大学深圳校区理学院何思斯、周佳课题组在硝酸盐电催化转化领域取得突破性成果，相关成果以《具有梯度结构RuCo电催化剂用于将低浓度硝酸盐在安培级电流密度下电还原合成氨》(Gradientconcentration RuCo electrocatalyst for efficient and stable electroreduction of nitrate into ammonia)为题，发表于《自然通讯》(Nature Communications)，并被期刊编辑部选为“催化”(Catalysis)领域50篇亮点文章之一。该项研究设计了一种废水中利用及高效转化硝酸盐为氨的高效电催化剂，为废水处理和低碳能源生产提供了新途径。
电催化硝酸盐还原制氨(NRA)被认为是低成本可持续的氨能获取方式，它能够将废水中的硝酸盐转换为理想的清洁能源氨的技术路线，既减少了环境污染，也为可持续氨生产节约了能源。但氮基肥料和生活污水排放产生的受污染的地下水中的硝酸盐源主要以低浓度(≤10 mM)为主，而目前大多数已报道的催化剂在高浓度(>100 mM)硝酸盐还原下进行测试表现出高法拉第效率和氨收率，这是由于工作电极附近硝酸根离子的迁移受限以及存在竞争性析氢反应。因此，低浓度硝酸盐高效电还原仍然是学术界面临的主要挑战。
为提高NRA反应的催化性能，研究团队提出了一种梯度浓度结构设计合成的钴基催化剂来优化NRA过程的策略。这种梯度结构的钌钴电催化剂在典型工业废水(2000 ppm)的低硝酸盐浓度下表现出超高的NRA催化性能——超过93%的氨气生产法拉第效率和1.0 A/cm2的工业级氨气电流密度，同时稳定工作时长可达720小时。结合原位谱学表征和理论计算揭示了该催化剂的NRA反应机理。组装的膜电极器件可以在高电流密度下稳定工作超过100小时，证实了该NRA催化剂的实际工业潜力。
研究团队通过阳离子交换法实现了在钴基电催化剂的表面到内部钌梯度浓度降低的结构(如图1所示)，这种掺杂策略减少了贵金属钌的掺杂，保证了主体的钴晶体结构(金属钴和NO3可以自发反应生成高价钴和NO2)，同时使催化剂的表面有足够的钌来为后续反应提供足够多的活性氢(促进高价钴向金属钴的还原以及促进NO2到NH3的质子化过程)。
图1. NRA催化剂的设计和合成
哈工大深圳校区为论文第一完成单位和通讯单位，理学院博士研究生陈昕鸿为论文第一作者，理学院何思斯教授和周佳副教授为共同通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s4146702450670w
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